建寧年間(168-172)，他帶著兩個弟弟，首先在受災特別嚴重的益州開始傳教活動。Xi平年間(172-178)，在大量招收學生、培養弟子、吸收弟子的基礎上，創立了太平道。
太平道教是中國早期的道教門派之壹，以推翻腐朽的東漢王朝，建立和平社會為己任。其主要特點是以《太平經》為主經，“中黃太乙”是其所崇拜的至高神。太平道的綱領、宗旨、教義、稱號、堂區組織、口號、宗教儀式、活動、傳教方法，都是以《太平經》為藍本。
他到處傳播“天亡，黃天應立，六十歲天下好”。
張角是以《太平經》為藍本，“眾星數十億，若壹日不清；朱天群的話沒有國家那麽賢惠。他自稱大德老師，是太平道的首席教主。他的兩個弟弟，張亮和張寶，自稱大醫生，也是太平道的領導人之壹。所有犯錯誤的太平道成員及其追隨者，只要在教主面前跪拜，承認錯誤，保證不再重犯，就能得到寬恕。
張角經常拿著九根棍子，在傳統民間醫學的基礎上，用水和咒語給人治病。他以此為幌子，廣泛宣傳《太平經》中關於反對剝削和財富積累、提倡平等互愛的理論和觀點，贏得了貧苦人民的支持。張角還派遣了八名弟子向四面八方傳播教義。發展弟子，“以善道改造世界。”十幾年來，太平道遍布清、徐、幽、冀、荊、陽、燕、豫八國，信徒數十萬。主要是貧苦農民，也有城市工匠、個別官員甚至宦官。張角將信眾分為三十六黨(教區組織)，大員壹萬余人，小黨六七千人，各歸曲帥掌管。
在此基礎上，根據《太平經》“循五行”的思維方法和五行相生相克的理論，張角選擇甲子年甲子日，即靈帝鐘平元年(184)3月5日舉行大起義。張角還提出了“天亡黃天立，歲在甲子，天下昌盛”的響亮口號，以說明根據萬物興衰和朝代演變的規律，漢(天)數已盡。太平道作為土德(土色黃)和黃田的代表，理應取代漢朝。2月初，各方領導人和信徒就已經開始做準備了。他們用石灰在洛陽的城門和各州縣政府的墻上書寫“甲子”等標語。
慷慨的曲帥首先通知荊州、揚州的數萬信眾在葉(河北臨漳)集結，準備起義。於是，掌管它的信徒們開始向虞城集中。還多次到洛陽任用徐為內侍。3月5日，舉行了起義。
大約在起義預定日期前十天，即二月十五日左右，濟南人、太平道信徒唐周上書政府，報告起義情況。於是，朝廷緊急攻占馬元義，車分洛陽；並緊急調動各種力量抓獲張角追隨者1000余人。他還通知冀州抓住張角和他的家人。
張角等人發現事情敗露，即在星夜用各種方法通知各方，立即造反。起義時，起義軍先將抓獲的貪官殺死，祭天。起義時，張角的部隊全部裹著黃巾(黃天的象征)，當時稱為“黃巾起義軍”。起義後，張角自稱“天將軍”，弟弟張寶自稱“地將軍”，弟弟張亮自稱“人將軍”，根據《太平經》中“天有治，地有治，人有治，氣有三極治，則萬物有別治”的理論。
起義開始後，群眾紛紛響應，或參軍為信眾，或送糧送衣，起義軍迅速發展。起義軍攻克城鎮後，經常燒毀政府，殺死貪官汙吏，將他們的財產分給百姓。腐敗的官員通常利用他們的權力作為壹種恩賜。當他們聽到叛軍的到來時，他們嚇壞了。像壹只迷路的狗，他們中的許多人已經逃走了。十天之間，世界震動，首都震動。
但由於黃巾軍的主體是農民，組織不夠嚴密，政策策略普遍掌握不好。除了攻擊政府，他們還普遍攻擊豪強、士紳和各種富家子弟。於是，豪強學者們迅速站出來，與政府叛軍合作。起義後十個月左右，黃巾軍主力被政府和權貴聯合擊敗。不久，張角也在這期間去世了。
張角領導的黃巾起義沖擊了東漢王朝的根基，直接導致了東漢末年軍閥割據、混戰，進而演變成三足鼎立的局面。同時也是我國歷史上第壹次由宗教領導的農民起義，具有深遠的歷史意義；也奠定了日後道教主要在社會下層傳播發展的歷史格局。