"五四"運動的爆發和新文化運動的興起，使冰心把自己的命運和民族的振興緊密地聯系在壹起。她全身心地投入時代潮流，被推選為大學學生會文書，並因此參加北京女學界聯合會宣傳股的工作。在愛國學生運動的激蕩下，她在1919年8、9月的《晨報》上，發表第壹篇散文《二十壹日聽審的感想》和第壹篇小說《兩個家庭》。後者第壹次使用了"冰心"這個筆名。由於作品直接涉及到重大的社會問題，很快產生影響。之後所寫的《斯人獨憔悴》等作品被認為是當時極有代表性的"問題小說"，突出反映了封建家庭對女性的摧殘、面對新世界兩代人的激烈沖突以及軍閥混戰給人民帶來的苦痛。其時，協和女子大學並入燕京大學，冰心以壹個青年學生的身份加入了當時著名的文學研究會，她的創作在"為人生"的旗幟下源源流出，發表了引起評論界重視的小說《超人》；以《繁星》、《春水》兩個集子為代表推動了新詩初期的"小詩"寫作潮流。1923年，她以優異的成績取得了美國威爾斯利女子大學的獎學金。出國留學後，開始陸續發表總名為《寄小讀者》的通訊散文，成為中國最早的兒童文學力作。20歲出頭的冰心，已經名滿中國文壇。
1926年她在國外學成，獲得文學碩士學位。回國後，先後在燕京大學、北平女子文理學院和清華大學國文系任教。同時仍創作不輟。作品贊美母愛、童心、大自然，還反映了對社會不平等現象和不同階層生活的細致觀察，純情、雋永的筆致也透露著微諷。小說的代表性作品有1931年的《分》和1933年的《冬兒姑娘》，散文優秀作品是1931年的《南歸》等。1938年吳文藻、冰心夫婦攜子女於抗戰烽火中離開北平，經上海、香港輾轉至大後方雲南昆明。冰心曾到呈貢簡易師範學校義務授課，與全民族***同經歷了戰爭帶來的困苦和艱難。1940年移居重慶，出任國民參政會參政員。不久參加中華文藝界抗敵協會，熱心從事文化救亡活動，還寫了《關於女人》、《再寄小讀者》等有影響的散文篇章。抗戰勝利後，1946年11月她隨丈夫、社會學家吳文藻赴日本，曾在日本東方學會和東京大學文學部講演，後被東京大學聘為第壹位外籍女教授，講授"中國新文學"課程。在日本期間，她和吳文藻先生在復雜的條件下團結和影響海外的知識分子，積極從事愛國和平進步活動。
冰心是世紀同齡人，壹生都伴隨著世紀風雲變幻，堅持寫作75年，她所創作的大量散文和小說，結集為《小桔燈》、《櫻花贊》、《拾穗小劄》等。她創作多種"冰心體"的文學樣式，是我國第壹代兒童文學家、小說家、散文家、詩人、翻譯家。她的譯作如黎巴嫩凱羅.紀伯倫的《先知》、《沙與沫》，印度泰戈爾的《吉檀迦利》、《園丁集》及戲劇集多種，都是公認的文學翻譯精品。1995年曾因此獲黎巴嫩***和國總統簽署授予國家級雪松勛章。