1251年，蒙哥任命忽必烈為丞相，他駐紮在南方的首都之地。先後任理政官、漢族儒生邢州，並在汴梁設策部，整頓河南(今洛陽)軍政，平定唐、鄧之地，收到積極成效。1253年被京兆(今陜西Xi安)授地。同年，忽必烈奉命和兀良合臺壹起遠征大理。1258年，孟戈攻打南宋，任命忽必烈為東路軍將軍。
1259年9月，蒙哥死於賀州前線。1260年三月，忽必烈被壹些國王推，即可汗位於開平，建立了中原。忽必烈依靠漢朝雄厚的人力物力，出兵擊敗阿裏不哥。
1271年(至元八年)，取《易經》“大哉甘源”之意，開國名為大元。次年，確定大都為都城。1274年(至元十壹年)，伯顏奉命伐宋。1279(元十六年)終於消滅了流亡在雅山的南宋殘余勢力，完成了全國的大統壹。
全國統壹後，忽必烈重用回民阿合瑪。阿合瑪從中國統壹之初就掌管中央財政，多方尋找，權力越來越大。阿赫瑪之後，獨擅政事。1282年(元十九年)期間，阿合瑪被殺事件多發生在和高和尚身上。此後，忽必烈先後擔任過魯和桑格掌管財政，均以失敗告終。同壹時期，忽必烈出兵日本、安南、占城、緬甸、爪哇，均告失敗。但在抵禦海都、杜窪等西北諸王的侵擾和東北諸王乃彥的叛亂方面有壹定的積極作用。1294年(至元三十壹年)，忽必烈病死。
性格評估
忽必烈作為征服者，給被征服地區的人民帶來了浩劫，但在歷史上還是得到了不錯的評價。忽必烈汗是新秩序的成功建立者。他是為數不多的能夠重視中國文化，推崇儒家思想的蒙古統治者。雖然來自遊牧民族，但他們非常重視中原農業的恢復和發展。北京大學歷史系教授張帆認為，忽必烈的“歷史成就”在於他對中國文化的接受。凱爾·波洛尊崇忽必烈為“所有君主中的偉大君主或皇帝”，稱贊忽必烈是“自人類的遠祖亞當以來，世界上從未有過的擁有人、土地和貨物的強大君主”，認為是“他有權以此名命名”。